DCfieldcoupledevaporationofasessilegoldnanofluiddroplet
翻译
直流场耦合的固定的金纳米流体滴的蒸发
摘要
把一个（接触线）固定的纳米胶体液滴在衬底上蒸干，这样形成的咖啡环展现出了明显的纳米颗粒的聚集。本文利用SEM，研究了在有直流场作用情况下，悬浮有被CTAB(十六烷基三甲基溴化铵,一种阳离子表面活性剂)覆盖的Au-NRs(金纳米棒,Au-nanorods)的水滴在亲水衬底上蒸干后形成的咖啡环形貌。作者在施加电场以及不施加电场时，都分别观察到了由向外的毛细流而导致的、具有几个Au-NR区域的典型的咖啡环。在零直流电场作用下，咖啡环边界处的Au-NRs以均匀的排列组装成类似于液晶的相。在施加了垂直于衬底的直流场后，除非出现了很强的由蒸发引起的流动，否则咖啡环边界处的Au-NRs分子会垂直地排列。在咖啡环内边缘，会形成短程有序的Au-NRs簇，这归因于Maragoni涡流。内边缘以里有一片没有粒子的耗尽层，再往里是Au-NRs的非均匀沉积区域。在咖啡环外部也发现了Au-NR的排列，这大概是由于液滴相对初始状态的退钉扎导致的。与咖啡环外边缘相比，由于极低的颗粒浓度，其他区域Au-NR取向没有变化。本文的结果可以应用于多种被表面活性剂包裹的金属纳米棒的组装。
实验条件
Au-NR
长39±3nm,宽11.6±1nm
液滴
初始体积2微升
衬底
一面被抛光的晶面指数的晶体硅，被食人鱼溶液（硫酸1:1过氧化氢）清洗并用去离子水洗净，这个操作使表面亲水且带有负电荷
环境温度
室温25℃
环境湿度
40%-50%
电场
AgilentDCpower，金属极板间距2mm(尺寸远大于一个Au-NR的长度)
各部分的形成机制
用2.4nmol/L的Au-NRs液滴，在0或0V/m的DC场下进行的实验
咖啡环
恒定接触半径情况下，蒸发时液滴由中心向边缘的内部流场(毛细流)将Au-NRs从液滴中心带到固定的接触线处。由于边界处液-气表面能减少，Au-NR被吸附到界面处。这种吸附使得液-气界面形变，进而使得其表面积增大。当相邻的Au-NR导致的界面形变有重叠部分时，为了减小表面能(即减小界面面积)，两个Au-NR会被组装到一起(此时Au-NR之间不再有液-气界面)。此即毛细吸引力。而带正电的Au-NRs和带负电的衬底表面之间的吸引会加强这种作用。这导致了接触线处形成了一个粒子数密度很大的咖啡环。
咖啡环内边缘
界面与液滴内部的CTAB浓度差导致了表面张力梯度，进而形成了很弱的Maragoni涡流。该涡流阻止粒子运动到液滴边界并将粒子送回液滴中心。而液滴内部的毛细流又将粒子送到液滴边缘。如此循环往复，导致粒子以无序的排列准静态地被困在咖啡环内部
内边缘以里的耗尽层
蒸发末期形成，主要是由于Maragoni涡流将粒子带回液滴中心导致。耗尽层的沉积物由咖啡环中的Au-NR所剩余的CTAB组成。
咖啡环外部
蒸发初期会有Au-NRs在此沉积，因为此时表面活性剂的组织不均匀，三相交界处的表面张力不平衡，导致接触线退钉扎。
咖啡环的特点
用2.2nmol/L的Au-NRs液滴，在0、0、或V/m的DC场下进行的实验
咖啡环厚度
约10微米，对施加的DC场不敏感
咖啡环中的裂缝
在蒸发末期形成，因为被钉扎的接触线会产生应力，这个应力会被传导到沉积结构中。裂缝的平均长度随DC场强的增强而变长。
粒子的相互作用分析
无DC场情况
粒子间的相互作用主要有3种：库伦斥力(CTAB上有铵离子)、范德华吸引力、耗尽作用(CTAB尺寸大于水分子小于Au-NR,当两个Au-NR靠近时游离的CTAB会被从其中挤出,形成一个CTAB的耗尽层,进而产生CTAB浓度的局部不均匀,这导致了一个渗透压,使得两个Au-NR相互吸引)。当CTAB浓度极稀(文本即此情况)，耗尽作用非常微弱。Au-NRs的组装取决于库仑斥力和范德华力的竞争。
有DC场情况
Au-NRs的取向与电场方向一致，其组装取决于上述的几种作用，以及偶极场作用和电动-流体力学作用。当DC场的吸引力大于电偶层产生的排斥力时，粒子的势能达到主极小，从而聚合成观察到的结构。近期有研究表明，咖啡环边界形成的有取向的组装Au-NRs可能是等离子体传感器的极佳材料。
更多内容可以参见原文。
这篇文章相对较新，它涉及到了不规则形状的溶质蒸干沉积时的原理和分析，有可能会为溶质颗粒形状对沉积图案影响的分析有参考作用，故我摘录了这篇文章。
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